早在球员时代，瓜迪奥拉就是红蓝军团的场上教练。
这位经历过梦之队辉煌的巴萨前任队长，在场上除了扮演组织和调度攻防的总指挥角色外，还会纠正队友们的错误跑位，有时甚至会下指令要求变换阵型。所以说尽管是2005年时才开始进入西班牙足协教练培训班进修，2006年才拿到教练证书，但还在球场上为巴萨南征北战时，瓜迪奥拉就已经让人看到他清晰的执教未来了。
2007年瓜迪奥拉成为巴萨竞技队的主教练，瓜迪奥拉把前一个赛季降级的球队重新带回丙级联赛，并取得了二十八胜九平五负的成绩，附加赛对卡斯蒂略和巴巴斯特雷的比赛中，瓜迪奥拉的球队取得进九球失零球的佳绩。2008年05月09日瓜迪奥拉正式出任一线队主教练。2009年5月13日在瓦伦西亚的梅斯塔利亚球场，巴萨在国王杯决赛中四比一击败毕尔巴鄂竞技，俱乐部史上第二十五次获得国王杯，从而揭开了六冠王的序幕。
2009年5月16日在马洛卡的客队更衣室，巴萨提前三轮获得了西甲联赛冠军，这是俱乐部史上的第十九座联赛冠军。2009年5月27日在罗马的奥林匹克体育场，巴萨在欧冠决赛中二比零完胜曼联，获得了俱乐部史上的第三座欧冠奖杯，完成了三冠王伟业。2009年8月23日在诺坎普的西班牙超级杯次回合，巴萨三比零完胜毕尔巴鄂竞技，两回合总比分五比一取胜夺冠，这是巴萨史上的第八座西班牙超级杯。
2009年8月29日在摩纳哥路易二世球场，2009-10赛季欧洲超级杯决赛，上赛季欧冠冠军巴塞罗那队一比零战胜末代联盟杯冠军顿涅茨克矿工队，梅西加时赛助攻佩德罗打入唯一进球。这是巴萨第三次夺得该项赛事桂冠。
2009年12月19日世俱杯决赛在阿联酋阿布扎比扎耶德体育城球场展开角逐，巴塞罗那经过加时赛二比一逆转南美解放者杯冠军阿根廷大学生队，成就史无前例的六冠王杯。
2010年5月16日在巴塞罗那的主场诺坎普球场，数万名球迷共同见证了巴萨在联赛末轮四比零大胜保级球队巴拉多利德，力压皇马以九十九分的创纪录高分获得联赛冠军。这是西班牙甲级联赛自1929年创立以来的最高积分，打破了卡佩罗在1996-97赛季率皇马创造的九十二分纪录，也为球队捧起了俱乐部历史上第二十座联赛冠军奖杯，而这也是二十年来，巴塞罗那捧起的第十座冠军奖杯。
2010年8月22日巴塞罗那主场四比零横扫塞维利亚，总比分五比三翻盘，俱乐部历史上第九次夺得西班牙超级杯冠军。
2011年5月12日巴萨罗那客场一比一逼平莱万特，提前两轮夺得西班牙甲级联赛冠军，实现了西甲三连冠。2011年5月29日巴塞罗那在温布利球场三比一战胜曼联获2010-11赛季欧洲冠军杯冠军。2011年8月17日巴塞罗那主场三比二战胜死对头皇家马德里，总比分五比四夺得俱乐部历史上第十次西班牙超级杯冠军。
2011年8月27日巴塞罗那在摩纳哥路易二世球场以二比零击败欧联杯冠军波尔图，夺得俱乐部历史上第四次欧洲超级杯冠军，这是瓜迪奥拉执教巴萨的第十二座奖杯，他也是首位两夺欧洲超级杯的西班牙教练。2011年12月18日巴塞罗那在日本横滨以四比零击败南美冠军桑托斯，梅西打入两球，哈维和法布雷加斯各入一球，巴萨成为首支两次夺得世俱杯的球队，欧洲球队第二十六次夺得世界冠军，这是瓜迪奥拉执教巴萨以来的第十三座冠军奖杯。
2012年5月25日巴塞罗那在马德里的卡尔德隆球场以三比零完胜毕尔巴鄂竞技，佩德罗梅开二度，梅西打入一球，这是巴萨历史上第二十六次夺得国王杯冠军，这也是瓜迪奥拉执教巴萨四年来的第十四座冠军。
2008-09赛季瓜迪奥拉率领捧起西班牙国王杯、西甲联赛和欧洲冠军杯，创造三冠王奇迹；随后又率队夺得当年的西班牙超级杯、欧洲超级杯、世俱杯，创造了前无古人，后无来者的六冠王。
这项伟大的成就使瓜迪奥拉成为继克鲁伊夫和萨米蒂尔之后第三位做球员和教练都为巴萨赢得联赛冠军的人物。他是第六位以球员和教练身份都获得欧洲冠军杯的传奇，并创造了21世纪的第一个三冠王，历史上第一个六冠王。
但这些荣誉让瓜迪奥拉感到了厌倦，他不希望人们把他区的所有荣誉都归功于梅西，所以这个赛季末巴塞罗那俱乐部在诺坎普球场里卡德新闻中心召开发布会，正式确认瓜迪奥拉本赛季合约到期后不再同俱乐部续约。
而他选择的下一个落脚点则是德甲的拜仁慕尼黑，他希望可以在这里重塑辉煌，让所有人都知道瓜迪奥拉就算是离开了梅西，也可以继续称霸欧洲，而很快他就在德甲开始了自己的征程。